분자체 합성 방법 document_id A220623006509

본 발명은 분자체 합성 방법에 관한 것이다. 보다 구체적으로는, 본 발명은 골격 원소의 양분 (nutrient) (공급원), 예를 들면 알루미늄 및 규소의 양분 (공급원)을 분자체의 종자 결정의 슬러리에 첨가하는 것을 포함한다. 양분의 첨가 속도는 결정 성장 속도와 실질적으로 동일하도록 제어한다. 결정성 알루미노실리케이트 제올라이트 유형의 분자체는 당업계에 널리 공지되어 있으며, 현재 150 종이 넘는 천연 및 합성 제올라이트가 알려져 있다. 일반적으로, 결정성 제올라이트는 모퉁이 공유 (corner-sharing) AlO2 및 SiO2 사면체로부터 형성되며, 균일한 치수의 기공 개구가 있고 상당한 이온 교환능이 있으며 영구 결정 구조를 이루고 있는 어떠한 원자도 유의하게 치환함없이 결정의 내부 보이드 전체에 걸쳐 분산되어 있는 흡착된 상을 가역적으로 탈착시킬 수 있는 것을 특징으로 한다. 제올라이트 유형은 아니나, 제올라이트의 이온 교환 및(또는) 흡착 특성을 나타내는 다른 결정성 미공성 조성물이 공지되어 있다. 이러한 조성물로는 1) 미국 특허 US-A 제4,061,724호에 개시되어 있는, 양이온 및 양이온 자리를 전혀 함유하고 있지 않는 중성 골격을 가진 순수한 실리카 다형체, 실리칼라이트 (silicalite); 2) 미국 특허 US-A 제4,310,440호에 개시되어 있는 결정성 알루미노포스페이트 조성물; 3) 미국 특허 US-A 제440,871호에 개시되어 있는 규소 치환 알루미노포스페이트; 및 4) 미국 특허 US-A 제4,500,651호에 개시되어 있는 티타늄 치환 알루미노포스페이트가 있다. 분자체는 일반적으로 배치 반응기에서 반응 혼합물로부터 열수적으로 합성된다. 이러한 유형의 공정에서는, 모든 성분을 반응기에 첨가하여 겔을 형성한다. 이후, 겔을 충분한 시간 동안 교반 및 가열하여 제올라이트를 결정화시킨다. 통상적인 방법의 단점으로는 결정의 크기 및 형태를 제어하는 데 한계가 있고, 고체 함량에 대해 한계가 있으며, 재순환할 수 없는 폐기물이 발생하며 막대한 자본 투자가 필요하다는 점이 있다. 따라서, 당업계에서는 분자체의 제조를 향상시키기 위한 연구가 끝임없이 수행되고 있다. 예를 들어, 미국 특허 US-A 제4314979호에는 제올라이트 A를 연속적으로 제조하는 방법이 개시되어 있다. 이 방법은 알루미늄 및 규소를 함유하는 용액을 혼합한 후, 이 혼합물을 결정화 반응기로 흘러 보내 제올라이트 A를 결정화시키는 것을 포함한다. 미국 특허 US-A 제5389358호에는 먼저 결정의 핵을 생성하고 이어서 반응물을 함유하는 용액을 첨가한 후 제올라이트를 결정화시키기 위하여 숙성시킴으로써 제올라이트를 합성하는 방법이 개시되어 있다. 마지막으로, 미국 특허 US-A 제3425800호에는 반응물의 수용액을 혼합하여 겔을 형성하고, 이 겔에 열을 가하고 이어서 이 겔을 결정이 형성되는 층상 결정화 대역으로 공급하는, 제올라이트 A 또는 X의 연속 합성 방법이 기재되어 있다. 쿤디 (C.S. Cundy) 등의 문헌