분자체 조성물(ＥＭＭ-10-Ｐ), 이의 제조 방법, 및 탄화수소 전환에 있어서의 용도 document_id A220623073190

과거에 천연 및 합성 둘다의 분자체 분자는 다양한 유형의 탄화수소 전환을 위한 촉매적 특성을 갖는 것으로 입증되어 왔다. 특정 분자체, 제올라이트, AIPO, 메조다공성(mesoporous) 물질은 X-선 회절(X-ray diffraction: XRD)에 의해 측정할 경우 한정된 결정질 구조를 갖는 정렬된 다공성 결정질 물질이다. 결정질 분자체 물질내에는, 다수의 채널(channel) 및 기공에 의해 상호연결될 수 있는 많은 공동(空洞)이 존재한다. 이들 공동 및 기공은 특정 분자체 물질내에서 크기면에서 균일하다. 이들 기공의 치수는 특정 치수의 분자를 흡착하도록 허용하지만 보다 큰 치수의 분자를 제외시키므로, 이들 물질은 "분자체"로서 공지되어 왔고, 다양한 공업 공정에 이용된다. 이러한 천연 및 합성 둘다의 분자체로는 광범위한 양성 이온-함유 결정질 실리케이트가 포함된다. 이러한 실리케이트는 SiO4 및 주기율표 제 13 족 원소 산화물(예: AlO4)의 견고한 3차원 골격구조로서 설명될 수 있다. 4면체는 산소 원자의 공유에 의해 가교결합되고, 여기서 산소 원자에 대한 제 13 족 원소(예: 알루미늄) 및 규소 원자의 전체 비율은 1:2이다. 제 13 족 원소(예: 알루미늄)를 함유한 4면체의 전자가는 양이온, 예를 들면 양성자, 알칼리 금속 또는 알칼리 토 금속 양이온이 결정에 포함됨으로써 균형잡힌다. 이는 다양한 양이온, 예컨대 H+, Ca2+/2, Sr2+/2, Na+, K+, 또는 Li+의 수에 대한 제 13 족 원소(예: 알루미늄)의 비율이 일정하게 동일한 것으로 표현될 수 있다. 촉매작용에서 유용성이 밝혀진 분자체로는 임의의 천연 또는 합성 결정질 분자체가 포함된다. 이러한 제올라이트의 예로는 큰 기공 크기의 제올라이트, 중간 기공 크기의 제올라이트 및 작은 기공 크기의 제올라이트가 포함된다. 이러한 제올라이트 및 이들의 동형(isotypes)은 본원에 참고로 인용된 문헌["Atlas of Zeolite Framework Types", 마이어(W. H. Meier), 올슨(D. H. Olson) 및 바에로허(Ch. Baerlocher) 편집, 엘세비어(Elsevier), 제 5 판, 2001]에 기재되어 있다. 큰 기공 크기의 제올라이트는 일반적으로 약 7Å 이상의 기공 크기를 갖고, LTL, VFI, MAZ, FAU, OFF, *BEA, 및 MOR 골격구조 유형의 제올라이트[제올라이트 명명의 IUPAC 위원회(IUPAC Commission of Zeolite Nomenclature)]를 포함한다. 큰 기공 크기의 제올라이트의 예로는 마자이트(mazzite), 오프레타이트(offretite), 제올라이트 L, VPI-5, 제올라이트 Y, 제올라이트 X, 오메가, 및 베타가 포함된다. 중간 기공 크기의 제올라이트는 일반적으로 약 5Å 내지 약 7Å 미만의 기공 크기를 갖고, 예를 들면 MFI, MEL, EUO, MTT, MFS, AEL, AFO, HEU, FER, MWW, 및 TON 골격구조 유형의 제올라이트(제올라이트 명명의 IUPAC 위원회)를 포함한다. 중간 기공 크기의 제올라이트의 예로는 ZSM-5, ZSM-11, ZSM-22, MCM-22, 실리칼라이트(silicalite) 1, 및 실리칼라이트 2가 포함된다. 작은 기공 크기의 제올라이트는 약 3Å 내지 약 5.0Å 미만의 기공 크기를 갖고, 예를 들면 CHA, ERI, KFI, LEV, SOD, 및 LTA 골격구조 유형 제올라이트(제올라이트 명명의 IUPAC 위원회)를 포함한다. 작은 기공 크기의 제올라이트의 예로는 ZK-4, ZSM-2, SAPO-34, SAPO-35, ZK-14, SAPO-42, ZK-21, ZK-22, ZK-5, ZK-20, 제올라이트 A, 차바자이트(chabazite), 제올라이트 T, 그멜리나이트(gmelinite), ALPO-17, 및 클리놉티롤라이트(clinoptilolite)가 포함된다. 미국 특허 제4,439,409호는 PSH-3으로 명명된 물질의 결정질 분자체 조성물; 및 헥사메틸렌이민, 즉 MCM-56(미국 특허 제5,362,697호)의 합성을 위한 지향제(directing agent)로서 작용하는 유기 화합물을 함유한 열수(熱水) 반응 혼합물로부터의 그의 합성에 관한 것이다. 또한 헥사메틸렌이민은 결정질 분자체 MCM-22(미국 특허 제4,954,325호) 및 MCM-49(미국 특허 제5,236,575호)의 합성에 사용되는 것으로 교시되어 있다. 제올라이트 SSZ-25(미국 특허 제4,826,667호)로 지칭된 물질의 분자체 조성물은 아다만탄 4급 암모늄 이온을 함유한 열수 반응 혼합물로부터 합성된다. 미국 특허 제6,077,498호는 ITQ-1로 명명된 물질의 결정질 분자체 조성물; 및 1개 또는 복수개의 유기 첨가제를 함유한 열수 반응 혼합물로부터의 그의 합성에 관한 것이다. "MCM-22 계열 물질"(또는 "MCM-22 계열의 물질" 또는 "MCM-22 계열의 분자체")이라는 용어는, 본원에서 사용될 경우, 다음을 포함한다: (i) 통상의 제 1급 결정질 빌딩 블럭(building block), " MWW 골격구조 토폴로지(topology)를 갖는 단위 격자(unit cell)"로부터 제조된 분자체. 단위 격자는 문헌["Atlas of Zeolite Framework Types", 제 5 판, 2001](이의 전체 내용은 참고로 인용되어 있음)에 기재된 바와 같이 결정을 설명하는 3차원 공간에서 타일링(tiling)된 원자의 공간적 배열이다; (ii) 통상의 제 2급 빌딩 블럭으로부터 제조된 분자체, "하나의 단위 격자 두께의 단일층", 바람직하게는 하나의 c-단위 격자 두께를 형성하는 상기 MWW 골격구조 유형 단위 격자들의 2차원적 타일링; (iii) 통상의 제 2급 빌딩 블럭들, "하나 보다 많은 단위 격자 두께의 층들"로부터 제조된 분자체(여기서 하나 보다 많은 단위 격자 두께의 층은 MWW 골격구조 토폴로지를 갖는 단위 격자들중의 하나의 단위 격자 두께의 2개 이상의 단일층을 스태킹(stacking)하거나, 패킹하거나 결합시킴으로 제조됨. 이러한 제 2급 빌딩 블럭들의 스태킹은 규칙적 양식, 불규칙적 양식, 랜덤한 양식, 또는 임의의 이들의 조합된 양식으로 이루어질 수 있음); 또는 (iv) MWW 골격구조 토폴로지를 갖는 단위 격자들의 임의의 규칙적 또는 랜덤한 2차원 또는 3차원 조합에 의해 제조된 분자체. MCM-22 계열 물질은 12.4±0.25, 3.57±0.07 및 3.42±0.07 옹스트롬에서 d-간격 최대치(d-spacing maxima)를 포함하는 X-선 회절 패턴을 가짐을 특징으로 한다(하소되거나 합성됨). The MCM-22 계열 물질은 또한 12.4±0.25, 6.9±O.15, 3.57±0.07 및 3.42±0.07 옹스트롬에서 d-간격 최대치를 포함하는 X-선 회절 패턴을 가짐을 특징으로 할 수 있다(하소되거나 합성됨). 분자체를 특징짓기 위해 사용되는 X-선 회절 데이터는 입사선으로서 구리의 K-알파 이중선을 사용하는 표준 기법, 및 섬광 계수기가 구비되고 수집 시스템으로서의 컴퓨터가 연결된 회절계에 의해 수득된다. MCM-22 계열에 속하는 물질로는 MCM-22(미국 특허 제4,954,325호에 기재됨), PSH-3(미국 특허 제4,439,409호에 기재됨), SSZ-25(미국 특허 제4,826,667호에 기재됨), ERB-1(유럽 특허 제0293032호에 기재됨), ITQ-1(미국 특허 제6,077,498호에 기재됨), ITQ-2(국제 특허출원 공개공보 제WO97/17290호에 기재됨), ITQ-30(국제 특허출원 공개공보 제WO2005118476호에 기재됨), MCM-36(미국 특허 제5,250,277호에 기재됨), MCM-49(미국 특허 제5,236,575호에 기재됨) 및 MCM-56(미국 특허 제5,362,697호에 기재됨)이 포함된다. 상기 특허들의 전체 내용은 본원에 참고로 인용되어 있다. 상기 기재된 MCM-22 계열 분자체는, MCM-22 물질이 분자체의 10-고리 내부 기공 시스템과 소통되지 않는 12-고리 표면 포켓을 갖는다는 점에서, 통상적인 큰 기공 크기의 제올라이트 알킬화 촉매, 예컨대 모데나이트(mordenite)와 구별됨을 인식해야 한다. MWW 토폴로지를 가지며 IZA-SC로 표기되는 제올라이트 물질은 10원 및 12원 고리 둘다의 존재로부터 야기되는 2개의 기공 시스템을 갖는 다층 물질이다. 문헌[The Atlas of Zeolite Framework Types]은 이러한 동일한 토폴로지를 갖는 것으로 상이하게 명명된 5가지 물질을 분류한다: MCM-22, ERB-1, ITQ-1, PSH-3, 및 SSZ-25. MCM-22 계열 분자체는 다양한 탄화수소 전환 공정에서 유용한 것으로 밝혀졌다. MCM-22 계열 분자체의 예는 MCM-22, MCM-49, MCM-56, ITQ-1, PSH-3, SSZ-25, 및 ERB-1이다. 이러한 분자체는 방향족 화합물의 알킬화에 유용하다. 예를 들면, 미국 특허 제6,936,744호는 모노알킬화 방향족 화합물, 특히 큐멘을 제조하는 방법을 개시하는데, 이는 폴리알킬화된 방향족 화합물을 적어도 부분 액상 조건하에 트랜스알킬화 촉매의 존재하에 알킬화가능한 방향족 화합물과 접촉시켜 모노알킬화된 방향족 화합물을 생성하는 단계를 포함하고, 여기서 트랜스알킬화 촉매는 2종 이상의 상이한 결정질 분자체의 혼합물을 포함하고, 각각의 분자체는 제올라이트 베타, 제올라이트 Y, 모데나이트, 및 12.4±0.25, 6.9±0.15, 3.57±0.07 및 3.42±0.07 옹스트롬에서 d-간격 최대치를 포함하는 X-선 회절 패턴을 갖는 물질로부터 선택된다. 리(S. H. Lee), 신(C. H. Shin), 및 홍(S. B Hong)의 문헌[Chem. Lett. Vol. 32, No. 6, page 542-543 (2003)] 및 리(S. H. Lee), 신(C. H. Shin), 양(D. K. Yang), 안(S. D. Ahn), 남(I. S. Nam) 및 홍(S. B Hong)의 문헌[Microporous and Mesoporous Materials, Vol. 68, page 97-104 (2004)]에는 물, Me6-디쿠아트(diquat)-5 다이브로마이드, 루독스(Ludox) HS-40, 질산알루미늄 비-수화물, 및 50중량%의 수산화나트륨 용액으로부터 제조된 열수 반응 혼합물을 결정화시킴으로써 합성된 MCM-22 분자체가 보고되어 있다. 이 혼합물은 하기 표 I에 제시된 바와 같은 몰 조성을 가졌다. 이 혼합물은 결정화 조건(표 I에 제시된 바와 같음)하에 결정화되고, 약 0.5 x 0.05㎛의 결정 크기를 갖는 순수 상 MCM-22(미소판 형태)로서 특징지워 진다. 결정 형태, 크기 및 집적/응집은 결정의 행태(behavior), 특히 결정 활성 및 안정성에 관한 행태에 영향을 줄 수 있는 것으로 알려져 있다. 따라서, 신규한 결정질 분자체 조성물 및 이러한 신규한 결정질 분자체 조성물의 제조 방법, 특히 상이한 형태를 갖는 분자체가 요구된다. 발명의 요약 본원은 EMM-1O-P로 식별된, 그의 합성된 형태의 결정질 분자체에 관한 것이다. 또한, 본원은 EMM-10-P의 제조 방법에 관한 것이다. 일부 바람직한 실시양태에서, EMM-10-P는 MCM-22 계열 분자체이다. 일부 실시양태에서, 본원은 13.18±0.25 및 12.33±0.23 옹스트롬에서 d-간격 최대치를 포함하는 X-선 회절 패턴을 갖는 합성된 형태의 결정질 분자체에 관한 것으로서, 이때 13.18±0.25 옹스트롬에서의 d-간격 최대치의 피이크 강도는 12.33±0.23 옹스트롬에서의 d-간격 최대치의 피이크 강도의 90% 만큼 적어도 높다. 본원의 다른 실시양태에서, 결정질 분자체의 X-선 회절 패턴은 11.06±0.18 및 9.25±0.13 옹스트롬에서 d-간격 최대치를 갖는 두 개의 XRD 구별가능한 피이크를 추가로 포함하고, 이때 11.06±0.18 옹스트롬에서의 d-간격 최대치의 피이크 강도는 9.25±0.13 옹스트롬에서의 d-간격 최대치의 피이크 강도 만큼 적어도 높다. 또한, 11.06±0.18 및 9.25±0.13 옹스트롬에서 d-간격 최대치를 갖는 피이크는 비-개별성(non-discrete) 피이크일 수 있다. 다른 실시양태에서, 본원은 N2 BET 방법에 의해 측정될 경우 450 m2/g 보다 큰 총 표면적을 갖는 결정질 MCM-22 계열 분자체에 관한 것이다. 결정질 MCM-22 계열 분자체는 질산암모늄과의 교환에 의해 H-형태로 전환되고 하소된 이후 총 표면적에 대한 외부 표면적(여기서 외부 표면적은 N2 BET의 t-플롯으로부터 결정됨)의 비가 0.15 미만이다. 몇몇 추가의 실시양태에서, 본원은 결정질 분자체의 50중량% 이상이 SEM에 의해 측정될 경우 1㎛ 보다 큰 결정 직경, 바람직하게는 SEM에 의해 측정될 경우 2㎛ 보다 큰 결정 직경을 갖는, 평판식(tabular habit) 형태의 결정질 분자체에 관한 것이다. 일부 양태에서, 결정질 분자체는 결정질 분자체의 50중량% 이상이 SEM에 의해 측정될 경우 약 0.025㎛의 결정 두께를 갖는 평판식 형태를 갖는다. 한 양태에서, 본원의 결정질 분자체는 MCM-22 계열 분자체이다. 일부 실시양태에서, 본원은 (a) 1종 이상의 4가 원소(Y)의 1종 이상의 공급원, 1종 이상의 알칼리 또는 알칼리 토 금속 원소의 1종 이상의 공급원, 1종 이상의 지향제(R), 물, 및 선택적으로 1종 이상의 3가 원소(X)의 1종 이상의 공급원을 포함하는, 하기 몰 비율을 갖는 혼합물을 제공하는 단계: 및 Y:X2 = 10 내지 무한대, 바람직하게는 10 내지 10000, 보다 바람직하게는 약 10 내지 55; H2O:Y = 1 내지 10000, 바람직하게는 1 내지 5000, 보다 바람직하게는 약 5 내지 35; 3가 원소 공급원 보정을 하지 않은 OH-:Y = 0.001 내지 0.59, 및/또는 3가 원소 공급원 보정을 한 OH-:Y = 0.001 내지 0.39; M+:Y = 0.001 내지 2, 바람직하게는 약 0.1 내지 1; R:Y = 0.001 내지 2, 바람직하게는 약 0.1 내지 1; (여기서 M은 알칼리 금속이고, R은 1종 이상의 N,N,N,N''N''N''-헥사메틸-1,5-펜탄다이아미늄 염(Me6-디쿠아트-5 염(들))이고, 바람직하게는 R은 Me6-디쿠아트-5 다이브로마이드, Me6-디쿠아트-5 다이클로라이드, Me6-디쿠아트-5 다이플루오라이드, Me6-디쿠아트-5 다이요오다이드, Me6-디쿠아트-5 다이하이드록사이드, Me6-디쿠아트-5 설페이트, Me6-디쿠아트-5 다이나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 클로라이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 플루오라이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 요오다이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 클로라이드, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 요오다이드, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 클로라이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 클로라이드 요오다이드, Me6-디쿠아트-5 클로라이드 나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 요오다이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 브로마이드 나이트레이트, 및 이의 임의의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되고, 보다 바람직하게는 R은 Me6-디쿠아트-5 다이브로마이드, Me6-디쿠아트-5 다이클로라이드, Me6-디쿠아트-5 다이플루오라이드, Me6-디쿠아트-5 다이요오다이드, Me6-디쿠아트-5 다이하이드록사이드, Me6-디쿠아트-5 설페이트, Me6-디쿠아트-5 다이나이트레이트, 및 이의 임의의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되고, 가장 바람직하게는 R은 Me6-디쿠아트-5 다이브로마이드임); (b) 혼합물을 결정화 조건에 노출시켜 목적하는 결정질 분자체를 포함하는 생성물을 형성하는 단계(여기서, 결정화 조건은 100℃ 내지 200℃, 바람직하게는 약 140 내지 약 180℃ 범위의 온도; 및 약 1 시간 내지 400 시간, 바람직하게는 약 1 시간 내지 200 시간의 결정화 시간, 선택적으로 0 내지 1000 RPM, 바람직하게는 0 내지 400 RPM 범위의 교반 속도를 포함함); 를 포함하는, 결정질 분자체의 제조 방법에 관한 것이다. 추가의 실시양태에서, 본원은 (a) 1종 이상의 4가 원소(Y)의 1종 이상의 공급원, 1종 이상의 알칼리 또는 알칼리 토 금속 원소의 1종 이상의 공급원, 1종 이상의 지향제(R), 물, 및 선택적으로 1종 이상의 3가 원소(X)의 1종 이상의 공급원을 포함하는, 하기 몰 비율을 갖는 혼합물을 제공하는 단계: Y:X2 = 10 내지 무한대, 바람직하게는 10 내지 10000, 보다 바람직하게는 약 10 내지 55; H2O:Y = 1 내지 10000, 바람직하게는 1 내지 5000, 보다 바람직하게는 약 5 내지 35; 3가 원소 공급원 보정을 하지 않은 OH-:Y = 0.74 내지 2, 및/또는 3가 원소 공급원 보정을 한 OH-:Y = 0.64 내지 2; M+:Y = 0.001 내지 2, 바람직하게는 약 0.1 내지 1; R:Y = 0.001 내지 2, 바람직하게는 약 0.1 내지 1; (여기서 M은 알칼리 금속이고, R은 1종 이상의 N,N,N,N''N''N''-헥사메틸-1,5-펜탄다이아미늄 염(Me6-디쿠아트-5 염(들))이고, 바람직하게는 R은 Me6-디쿠아트-5 다이브로마이드, Me6-디쿠아트-5 다이클로라이드, Me6-디쿠아트-5 다이플루오라이드, Me6-디쿠아트-5 다이요오다이드, Me6-디쿠아트-5 다이하이드록사이드, Me6-디쿠아트-5 설페이트, Me6-디쿠아트-5 다이나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 클로라이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 플루오라이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 요오다이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 클로라이드, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 요오다이드, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 클로라이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 클로라이드 요오다이드, Me6-디쿠아트-5 클로라이드 나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 요오다이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 브로마이드 나이트레이트, 및 이의 임의의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되고, 보다 바람직하게는 R은 Me6-디쿠아트-5 다이브로마이드, Me6-디쿠아트-5 다이클로라이드, Me6-디쿠아트-5 다이플루오라이드, Me6-디쿠아트-5 다이요오다이드, Me6-디쿠아트-5 다이하이드록사이드, Me6-디쿠아트-5 설페이트, Me6-디쿠아트-5 다이나이트레이트, 및 이의 임의의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되고, 가장 바람직하게는 R은 Me6-디쿠아트-5 다이브로마이드임); (b) 혼합물을 결정화 조건에 노출시켜 목적하는 결정질 분자체를 포함하는 생성물을 형성하는 단계(여기서, 결정화 조건은 100℃ 내지 200℃, 바람직하게는 약 140 내지 약 180℃ 범위의 온도; 및 약 1 시간 내지 400 시간, 바람직하게는 약 1 시간 내지 200 시간의 결정화 시간, 선택적으로 0 내지 1000 RPM, 바람직하게는 0 내지 400 RPM 범위의 교반 속도를 포함함); 및 (c) 결정질 분자체를 회수하는 단계 를 포함하는, 결정질 분자체의 제조 방법에 관한 것이다. 또다른 실시양태에서, 본원은 (a) 1종 이상의 4가 원소(Y)의 1종 이상의 공급원, 1종 이상의 알칼리 또는 알칼리 토 금속 원소의 1종 이상의 공급원, 1종 이상의 지향제(R), 물, 및 선택적으로 1종 이상의 3가 원소(X)의 1종 이상의 공급원을 포함하는, 하기 몰 비율을 갖는 혼합물을 제공하는 단계: Y:X2 = 10 내지 무한대, 바람직하게는 10 내지 10000, 보다 바람직하게는 약 10 내지 55; H2O:Y = 1 내지 10000, 바람직하게는 1 내지 5000, 보다 바람직하게는 약 5 내지 35; 3가 원소 공급원 보정을 하지 않은 OH-:Y = 0.61 내지 0.72, 및/또는 3가 원소 공급원 보정을 한 OH-:Y = 0.41 내지 0.49 또는 0.51 내지 0.62; M+:Y = 0.001 내지 2, 바람직하게는 약 0.1 내지 1; R:Y = 0.001 내지 2, 바람직하게는 약 0.1 내지 1; (여기서 M은 알칼리 금속이고, R은 1종 이상의 N,N,N,N''N''N''-헥사메틸-1,5-펜탄다이아미늄 염(Me6-디쿠아트-5 염(들))이고, 바람직하게는 R은 Me6-디쿠아트-5 다이브로마이드, Me6-디쿠아트-5 다이클로라이드, Me6-디쿠아트-5 다이플루오라이드, Me6-디쿠아트-5 다이요오다이드, Me6-디쿠아트-5 다이하이드록사이드, Me6-디쿠아트-5 설페이트, Me6-디쿠아트-5 다이나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 클로라이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 플루오라이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 요오다이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 클로라이드, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 요오다이드, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 클로라이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 클로라이드 요오다이드, Me6-디쿠아트-5 클로라이드 나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 요오다이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 브로마이드 나이트레이트, 및 이의 임의의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되고, 보다 바람직하게는 R은 Me6-디쿠아트-5 다이브로마이드, Me6-디쿠아트-5 다이클로라이드, Me6-디쿠아트-5 다이플루오라이드, Me6-디쿠아트-5 다이요오다이드, Me6-디쿠아트-5 다이하이드록사이드, Me6-디쿠아트-5 설페이트, Me6-디쿠아트-5 다이나이트레이트, 및 이의 임의의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되고, 가장 바람직하게는 R은 Me6-디쿠아트-5 다이브로마이드임); (b) 혼합물을 결정화 조건에 노출시켜 목적하는 결정질 분자체를 포함하는 생성물을 형성하는 단계(여기서, 결정화 조건은 100℃ 내지 200℃, 바람직하게는 약 140 내지 약 180℃ 범위의 온도; 및 약 1 시간 내지 400 시간, 바람직하게는 약 1 시간 내지 200 시간의 결정화 시간, 선택적으로 0 내지 1000 RPM, 바람직하게는 0 내지 400 RPM 범위의 교반 속도를 포함함); 및 (c) 결정질 분자체를 회수하는 단계 를 포함하는, 결정질 분자체의 제조 방법에 관한 것이다. 추가의 실시양태에서, 본원은 (a) 1종 이상의 4가 원소(Y)의 1종 이상의 공급원, 1종 이상의 알칼리 또는 알칼리 토 금속 원소의 1종 이상의 공급원, 1종 이상의 지향제(R), 물, 및 선택적으로 1종 이상의 3가 원소(X)의 1종 이상의 공급원을 포함하는, 하기 몰 비율을 갖는 혼합물을 제공하는 단계: Y:X2 = 10 내지 무한대, 바람직하게는 10 내지 10000, 보다 바람직하게는 약 10 내지 55; H2O:Y = 1 내지 35, 바람직하게는 5 내지 35; OH-:Y = 0.001 내지 2, 바람직하게는 0.01 내지 0.5; M+:Y = 0.001 내지 2, 바람직하게는 0.1 내지 1; R:Y = 0.001 내지 2, 바람직하게는 0.1 내지 1; (여기서 M은 알칼리 금속이고, R은 1종 이상의 N,N,N,N''N''N''-헥사메틸-1,5-펜탄다이아미늄 염(Me6-디쿠아트-5 염(들))이고, 바람직하게는 R은 Me6-디쿠아트-5 다이브로마이드, Me6-디쿠아트-5 다이클로라이드, Me6-디쿠아트-5 다이플루오라이드, Me6-디쿠아트-5 다이요오다이드, Me6-디쿠아트-5 다이하이드록사이드, Me6-디쿠아트-5 설페이트, Me6-디쿠아트-5 다이나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 클로라이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 플루오라이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 요오다이드, Me6-디쿠아트-5 하이드록사이드 나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 클로라이드, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 요오다이드, Me6-디쿠아트-5 플루오라이드 나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 클로라이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 클로라이드 요오다이드, Me6-디쿠아트-5 클로라이드 나이트레이트, Me6-디쿠아트-5 요오다이드 브로마이드, Me6-디쿠아트-5 브로마이드 나이트레이트, 및 이의 임의의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되고, 보다 바람직하게는 R은 Me6-디쿠아트-5 다이브로마이드, Me6-디쿠아트-5 다이클로라이드, Me6-디쿠아트-5 다이플루오라이드, Me6-디쿠아트-5 다이요오다이드, Me6-디쿠아트-5 다이하이드록사이드, Me6-디쿠아트-5 설페이트, Me6-디쿠아트-5 다이나이트레이트, 및 이의 임의의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되고, 가장 바람직하게는 R은 Me6-디쿠아트-5 다이브로마이드이고, 상기 OH-:Y는 3가 원소 공급원의 보정하에 또는 보정없이 계산됨); (b) 혼합물을 결정화 조건에 노출시켜 목적하는 결정질 분자체를 포함하는 생성물을 형성하는 단계(여기서, 결정화 조건은 100℃ 내지 200℃, 바람직하게는 약 140 내지 약 180℃ 범위의 온도; 및 약 1 시간 내지 400 시간, 바람직하게는 약 1 시간 내지 200 시간의 결정화 시간, 선택적으로 0 내지 1000 RPM, 바람직하게는 0 내지 400 RPM 범위의 교반 속도를 포함함); 및 (c) 결정질 분자체를 회수하는 단계 를 포함하는, 결정질 분자체의 제조 방법에 관한 것이다. 일부 실시양태에서, 본원은 (a) 1종 이상의 규소 공급원, 1종 이상의 알칼리 또는 알칼리 토 금속 원소의 1종 이상의 공급원, 1종 이상의 지향제(R), 물, 및 선택적으로 1종 이상의 알루미늄 공급원을 배합하여 하기 몰 조성을 갖는 혼합물을 형성하는 단계: Si:Al2 = 10 내지 무한대, 바람직하게는 10 내지 10000 H2O:Si = 1 내지 10000, 바람직하게는 1 내지 5000 3가 원소 공급원 보정을 하지 않은 OH-:Si = 0.001 내지 0.59, 및/또는 3가 원소 공급원 보정을 한 OH-:Si = 0.001 내지 0.39 M+:Si = 0.001 내지 2 R:Si = 0.001 내지 0.34 (여기서 M은 알칼리 금속이고, R은 N,N,N,N''N''N''-헥사메틸-1,5-펜탄다이아미늄 염임); (b) 혼합물을 결정화 조건에서 처리하여 목적하는 결정질 분자체를 포함하는 생성물을 형성하는 단계(여기서, 결정화 조건은 100℃ 내지 200℃ 범위의 온도, 및 약 1 시간 내지 200 시간 범위의 결정화 시간을 포함함); 및 (c) 분자체를 회수하는 단계 를 포함하는, 결정질 분자체의 제조 방법에 관한 것이다. 일부 양태에서, H2O:Si 몰비는 5 내지 35의 범위이다. 추가로, 본원은 (a) 탄화수소 공급원료를 본원의 결정질 분자체 또는 본원의 방법에 의해 제조된 결정질 분자체와 전환 조건하에 접촉시켜 전환 생성물을 형성하는 단계를 포함하는, 탄화수소 전환 공정에 관한 것이다. 본 발명의 상기 및 기타 양상은 하기 상세한 설명, 도면 및 첨부된 청구의 범위로부터 명백해질 것이다.